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幸运澳洲5开奖图:化工幸运澳洲5开奖图刘淑玲教授团队在《Nano Energy》上发表最新研究成果

幸运澳洲5开奖图-03-12 22:25 文/化工幸运澳洲5开奖图 姬占有 图/化工幸运澳洲5开奖图 点击:[]

近日,幸运澳洲5开奖图化学与化工幸运澳洲5开奖图刘淑玲教授团队在电解水制氢领域得重要进展,相关成果以“Construction of nickel phosphide/iron oxyhydroxide heterostructure nanoparticles for oxygen evolution”为题,发表在国际知名期刊Nano Energy(IF=17.6)上。幸运澳洲5开奖图硕士研究生邢一创为第一作者,刘淑玲教授、王超副教授、中科院山西煤化所王鹤助理研究员为论文共同通讯作者,幸运澳洲5开奖图为第一通讯单位。

随着人们对化石燃料过度消费导致环境问题的日益关注,氢作为能源载体成为最有希望的替代能源。水电解制氢被认为是大规模获得高纯氢气最适用的技术。然而,阳极析氧反应(OER)是一个复杂且动力学缓慢的四电子转移过程,长期以来一直是水电解的主要瓶颈。富金属磷化镍相具有高导电性和丰富的电催化位点,可在碱性溶液中有效催化OER。然而,如何有效地增加电催化活性位点的数量,降低羟基(ΔGOH*)在Ni位点的吸附能,进一步提高电催化OER活性仍是一个挑战。Fe(O)OH环保且成本低,但其电催化OER活性较差,受限于Fe位点上的低电导率和羟基吸附较弱。然而,Fe位点上的弱吸附使得调节相邻Ni位点上氧合物质的吸附能成为理想选择,形成异质结构可以增强表面亲水性,改变表面活性位点的电子结构和化学环境,改变界面双层结构,中断界面水偶极子排列。这些因素可导致OER催化活性增强。因此,Ni2P/Fe(O)OH异质结构有望实现高效的电催化OER活性,对未来水电解制氢的广泛应用至关重要。

该论文采用了一种创新的界面设计策略,通过将Ni MOF溶剂热磷化形成Ni2P,然后浸泡在Fe3+水溶液中,制备了一种Ni2P/Fe(O)OH异质结构纳米颗粒。Fe3+的吸附水解很容易在Ni2P表面形成一层Fe(O)OH,并且基本保持了原有的Ni MOF形状,使得Ni2P/Fe(O)OH继承了Ni MOF的高比表面积,产生的界面效应使得Fe诱导电子从Ni2P相转移到Fe(O)OH相,从而降低了Ni位点的电子密度。预氧化过程证实了Fe的存在诱导了α-Ni(OH)2/γ-Ni(O)OH向β-Ni(OH)2/β-Ni(O)OH的相变,这种转变导致生成高度缺陷和无序的Ni(O)OH相,可以为OER提供更多的活性位点。活化后的Ni2P/Fe(O)OH/NF在1M KOH中达到10 mA cm-2 OER电流密度时的过电位为240 mV,Tafel斜率值为57.25 mV dec-1。这一结果有效地突出了异质结构的形成增强了Ni2P/Fe(O)OH/NF-40的本征活性,促进了OER动力学。通过在1 M KOH和1 M四甲基氢氧化铵(TMAOH)中的OER活性分析及PH依赖实验表明Ni2P/NF和Ni2P/Fe(O)OH-40/NF都涉及晶格氧参与机制(LOM),但Ni2P/Fe(O)OH-40/NF的LOM参与程度更高。Fe的存在通过增加Ni位点的酸度和加速去质子化过程来促进LOM,最终导致更高的对[OH-]的反应级数,和更低的表观活化能。通过EIS以研究电荷弛豫过程,发现Ni2P/Fe(O)OH-40/NF异质结构的形成引起的电荷重新分布改变了ΔGOH*的吸附能,使得OER动力学更加容易。

DFT计算进一步研究了非均相界面与催化性能之间的关系。Fe(O)OH的存在导致了局部电荷密度的重新分布。靠近O原子的Fe原子表现出明显的电子积累,这意味着Ni和Fe之间的快速电子转移可以有效地加速OOH*的形成,降低速率决定步骤的活化能。同时从PDOS中可以看出,O 2p带和Ni d带中心之间的能量差为正。因此,Ni2P中的金属中心更有利于贡献电子,推动OER发生,有利于传统的AEM路径。而对于Ni2P/Fe(O)OH, Fe d带和O 2p带明显重叠,表明金属位和氧配体的共价杂化增强。这将导致吸附-催化剂界面上更快的电子转移,并促进LOM机制。这些清楚地表明Ni2P/Fe(O)OH的OER活性增强是由于Ni2P和Fe(O)OH在OER过程中通过优化形貌、调节电子结构和降低中间体ΔG协同作用的结果。Ni2P/Fe(O)OH-40/NF对OER也具有长期稳定性,同时在碱性条件下OER过程中金属磷化物会转化为氧化物和(氧)氢氧化物,并且表明表面(氧)氢氧化物是OER真正的电化学活性物质。

全文链接:https://doi.org/10.1016/j.nanoen.幸运澳洲5开奖图.109402

新闻小贴士:

刘淑玲,理学博士,三级教授,博士生导师。先后在山东大学、美国西北大学和美国交通管理公司做访问学者。主要从事高效电化学储能及能量转化材料与器件的研发与应用,新型光/电催化材料的设计与开发、电化学聚合研究等。近年来主持完成国家自然科学基金,陕西省重点实验室基金、留学基金、陕西省自然科学基础研究计划项目、陕西省重点研发计划项目及与企业合作横向科研项目等30余项。科研成果获陕西省科学技术二等奖,陕西省高等幸运澳洲5开奖图科技进步奖。相关研究成果在国际著名期刊Nano Energy, Small, Chemical Engineering Journal, Journal of Material Chemistry A, Journal of Power Sources, Electrochimica Acta, Applied Surface Science等高水平学术期刊上发表论文100余篇等。授权国家发明专利15件,其中2件实现企业转化,培养研究生获得“陕西省研究生创新成果展二等奖”、“国家奖学金”、“优秀毕业生”、“优秀硕士毕业论文”、 “研究生高水平科研成果奖励”等。

(核稿:黄文欢 编辑:刘倩)

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